Modélisation et caractérisation de la commutation résistive stochastique dans des nanofils Ag2S simples

Rapports scientifiques volume 12, Numéro d'article : 6754 (2022) Citer cet article

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Les commutateurs résistifs au chalcogénure (RS), tels que Ag2S, changent de résistance en raison de la croissance de filaments métalliques entre les électrodes le long du gradient de champ électrique. Par conséquent, ils sont candidats pour des applications de mémoire neuromorphique et volatile. Ce travail a analysé le RS de nanofils Ag2S individuels (NW) et étendu le modèle RS de base pour reproduire des observations expérimentales. Le travail modélise la résistivité du dispositif comme une percolation des filaments conducteurs. Il a également abordé les fluctuations continues de la résistivité avec un changement stochastique des fractions volumiques des filaments dans le dispositif. En conséquence, ces fluctuations provoquent des modèles imprévisibles dans les caractéristiques courant-tension et incluent un changement spontané de résistance du dispositif pendant le balayage linéaire que les modèles de memristor conventionnels à résistivité constante ne peuvent pas représenter. Les paramètres du modèle stochastique présenté d'un seul Ag2S NW ont été ajustés aux données expérimentales et ont reproduit les principales caractéristiques de RS dans les dispositifs physiques. De plus, le modèle a suggéré une structure de coque non centrale des NW Ag2S. Le résultat de ce travail vise à aider à simuler de grands réseaux memristifs auto-assemblés et à étendre les modèles RS existants.

Les dispositifs de commutation résistifs suscitent beaucoup d'intérêt en raison de leurs applications potentielles en informatique neuromorphique. Contrairement aux architectures informatiques conventionnelles, les ordinateurs neuromorphiques stockent et traitent les données en un seul endroit, et peuvent donc effectuer des calculs massivement parallèles à faible coût énergétique1,2,3 qui n'est pas limité par le goulot d'étranglement de von Neumann4.

Les chalcogénures d'argent à conduction ionique sont l'un des matériaux RS les plus attractifs en raison de la simplicité de leur production. Les RS dans les chalcogénures ont été largement étudiés5,6,7,8,9,10 et ont déjà montré une utilisation potentielle dans des applications neuromorphiques de preuve de concept telles que la génération de signaux arbitraires11, le traitement de la parole12 et les dispositifs de prise de décision13,14. De plus, le faible coût et la facilité de production à grande échelle des NW Ag2S offrent un moyen pratique de fabriquer des dispositifs informatiques neuromorphiques par auto-assemblage aléatoire11,15. De plus, les NW Ag2S offrent la possibilité de fabriquer des circuits neuromorphiques 3D haute densité16,17.

La simulation in silico des dispositifs neuromorphiques offre un moyen pratique de comprendre les propriétés de ces matériaux. Cependant, alors que la simulation de dispositifs individuels dans des architectures neuromorphiques cross-bar array donne des résultats reproductibles18, une simulation fiable de réseaux memristifs assemblés de manière aléatoire n'a pas encore été rapportée. Le bruit et le changement de phase imprévisible dans les dispositifs individuels constituent les principaux obstacles à la simulation de dispositifs neuromorphiques aléatoires et auto-assemblés. En particulier, les caractéristiques de RS des Ag2S NW présentent un bruit19,20 et un comportement non linéaire qui ne peuvent pas être entièrement expliqués par un simple modèle de memristor à couche mince proposé pour la première fois par Strukov et al.21.

La modélisation de grands réseaux de nanofils RS, tels que Ag2S NW, peut être améliorée en comprenant la morphologie du matériau et ses propriétés dynamiques. Il existe plusieurs polymorphes d'Ag2S qui existent dans une plage de température étroite. Par exemple, l'acanthite Ag2S-\(\alpha\) est un polymorphe à basse température avec une structure cristalline monoclinique stable jusqu'à ~450 K22. Au-dessus de 450 K et jusqu'à ~860 K, Ag2S est en phase argentite Ag2S-\(\beta\) avec un réseau bcc ordonné d'atomes de soufre et d'ions Ag+ qui occupent partiellement des sites tétraédriques et octaédriques, ce qui lui confère une excellente mobilité ionique et une conductivité électrique accrue22,23,24,25.

Outre la température, la transformation entre l'acanthite et l'argentite peut également être induite par un champ électrique externe qui affiche une hystérésis du courant par rapport à la tension5,24. Cependant, contrairement aux dispositifs RS à oxyde de métal de transition26,27, le courant dans les dispositifs Ag2S présente considérablement plus d'instabilité et de bruit liés à l'instabilité des filaments Ag et au chauffage Joule5,6. Il a été récemment rapporté que le bruit dans Ag2S suit un modèle 1/f causé par des défauts ponctuels dynamiques dans les filaments métalliques provoquant une instabilité temporelle19,20. Cette observation a fourni la motivation pour explorer le modèle décrit ici, dans lequel nous approchons les effets thermiques avec un paramètre stochastique qui contrôle la fraction volumique dans un modèle de percolation des filaments dans l'Ag2S NW et simule donc les effets du chauffage Joule.

Des nano-îlots d'Ag dispersés dans un volume et sur une surface de conducteurs ioniques d'oxyde ont été signalés dans d'autres configurations expérimentales avec des filaments d'Ag servant d'interrupteurs résistifs. En particulier, des clusters d'Ag ont été observés à la surface de nanofils de ZnO lors de cycles RS dans un système Ag/ZnO/Pt28. Dans une autre étude, Wang et al. ont montré une formation in situ de nanoclusters Ag avec HRTEM dans un système planaire Au/SiOxNy:Ag/Au29. D'autres observations ont montré des protrusions spontanées de nano-îlots d'Ag dans la phase Ag2S30 et sous polarisation de champ électrique13. Enfin, une étude détaillée du RS des conducteurs ioniques Ag2S réalisée avec HRTEM a clarifié le mécanisme du RS dans les dispositifs Ag2S24.

La principale contribution de ce travail est un modèle stochastique de RS d'un seul Ag2S NW qui est basé sur des mesures à un seul fil effectuées avec un nanomanipulateur sous un microscope optique et est comparable à d'autres rapports qui ont étudié RS dans les chalcogénures. Le modèle étend le modèle RS de base de Strukov et al.21 avec la modification de la résistivité du dispositif à l'état ON et une hypothèse selon laquelle la résistivité de l'état hautement conducteur change selon les lois de la théorie de la percolation. Certains modèles précédents de RS dans les dispositifs memristifs étaient basés sur des hypothèses simplifiées de percolation 2D31,32. Dans le présent modèle RS 3D, la résistance du dispositif RON change proportionnellement à la fraction volumique des nano-îlots d'Ag métalliques créés et détruits spontanément et des filaments conducteurs dans la matrice mixte de Ag2S-\(\alpha\) et Ag2S-\(\beta\).

Le modèle ajusté présentait des caractéristiques clés du RS d'un seul Ag2S NW, telles qu'un changement spontané de résistivité exprimé dans la torsion de la boucle IV et l'inversion pendant le balayage de tension linéaire.

Les Ag NW ont été produits avec une méthode simple de polyol33,34,35 et encore sulfurés dans une suspension d'éthanol riche en soufre (EtOH) à différents moments (voir "Méthodes"). La morphologie de surface des NW Ag et Ag2S résultants a été examinée par microscopie électronique à transmission haute résolution (Talos F200X G2) comme indiqué sur les Fig. 1a à c et par microscopie électronique à balayage (JEOL, JSM-6010LA), comme indiqué sur la Fig. 1d. Avant le traitement au soufre, la longueur et le diamètre moyens des Ag NW étaient respectivement d'environ 53 \(\upmu\)m et 128 nm. En revanche, la sulfuration a modifié les propriétés mécaniques et l'aspect de surface des fils qui ont réduit leur longueur à la longueur moyenne à 25 \(\upmu\)m et augmenté leur diamètre à 135 nm, respectivement. La réduction de la longueur des fils peut également être attribuée à la présence d'hétéronanostructures dans les NO Ag2S. En particulier, la figure 1c montre une distribution non homogène de la densité au sein d'un seul NW, qui résulte d'une conversion partielle d'Ag en Ag2S36. Ainsi, la longueur effective de l'Ag2S NW est plus courte que la longueur réelle en raison de la présence de segments Ag.

Caractérisation des nanofils Ag et Ag2S produits (a) Microscopie électronique à transmission (TEM) de nanofils Ag. (b) TEM d'un réseau de NO Ag2S. (c) TEM de plusieurs NW Ag2S, avec hétéronanostructures. Les régions plus sombres correspondent à un métal Ag dense, tandis que les zones plus claires correspondent à un Ag2S moins dense. ( d ) Spectres de spectroscopie à rayons X à dispersion d'énergie (EDS) et données élémentaires quantitatives d'Ag NW à différentes durées d'exposition d'Ag NW au soufre. A la fin des 5 premières minutes d'exposition au S, la suspension Ag NW vire au brun clair (en haut). Au bout de 7 minutes, la suspension a viré au brun foncé (milieu). Enfin, avec des quantités accrues de S diffusées dans le volume du fil depuis la surface, la suspension est devenue noire (en bas). Sur le côté droit, des images SEM et des dessins schématiques de NWs correspondent à chacun des pas de temps de sulfuration. Une fois les NW d'Ag placés dans l'environnement soufré, les proportions de nano-clusters d'Ag dans la matrice Ag2S variaient proportionnellement à la durée d'exposition au soufre. ( e ) Spectres de diffraction des rayons X (XRD) des Ag NW avant sulfuration, l'encart montre la couleur de la suspension Ag NW (en haut), Ag NW avec des inclusions partielles d'Ag2S (marron; milieu) et des Ag2S NW noirs (en bas).

La figure 1e montre les spectres de diffraction des rayons X (XRD) des Ag NW avant la sulfuration sur le dessus (l'encart montre la couleur de la suspension Ag NW), des Ag NW avec des inclusions partielles d'Ag2S lorsque la suspension est brune dans le cadre central et des Ag2S NW noirs au bas de la phase d'acanthite Ag2S-\(\alpha\). Ces résultats sont comparables aux données XRD de Levard et al. de sulfuration des nanoparticules d'Ag, qui ont montré l'existence d'une phase supplémentaire provoquant un changement d'intensité en modifiant le rapport S/Ag37.

Les spectres de spectroscopie à rayons X à dispersion d'énergie (EDS) et les données élémentaires quantitatives de différents intervalles de temps d'exposition d'AgNW au soufre sont illustrés à la Fig. 1d, e. La couleur des fils atteste de la quantité globale de soufre incrusté et donc de la conductivité attendue, le marron clair étant le plus conducteur et le marron foncé et le noir étant les moins conducteurs38.

Les dessins schématiques de la figure 1d ont été conçus sur la base du pourcentage de poids élémentaire de l'EDS et des images de micrographie électronique à balayage (SEM). Étant donné que SEM recueille des données à partir de la surface du matériau, après un court temps de réaction lorsque la suspension était encore marron clair (en haut), plus de S était à la surface des fils. En revanche, au fur et à mesure que le temps passait, la couleur devenait plus sombre, le soufre se diffusait progressivement plus profondément à l'intérieur de la masse des fils, et il y avait encore des régions Ag également (au milieu). Par conséquent, dans le cadre inférieur, qui illustre la suspension noire, il y a des îlots d'Ag et d'Ag2S à l'intérieur de la masse des fils et encore, quelques particules de S sur la surface des fils, ce qui est cohérent avec les observations des travaux antérieurs13,24,30,39,40,41,42.

La figure 2 montre la configuration expérimentale pour les mesures à un seul fil. Dans la configuration, un fil de platine-iridium (Pt/Ir) gravé électrochimiquement de 127 \(\upmu\)m de diamètre était composé de 20 % en poids. La microsonde Ir (Alfa Aesar) a été produite avec une méthode adoptée décrite par Zhang et al.43 et Khan et al.44. La microsonde Pt/Ir a été installée sur un nanomanipulateur (Kleindiek MM3A) fixé à la platine XY d'un microscope optique (Nikon Optiphot 100). Une lame de microscope a été utilisée comme substrat isolant et une peinture Ag a été appliquée sur le substrat pour fabriquer l'électrode réactive tandis que la microsonde Pt/Ir servait d'électrode inerte.

Commutation résistive d'un seul Ag2S NW. ( a ) Un nanomanipulateur (Kleindiek Nanotechnik, GmbH) avec une électrode Pt / Ir 80–20 sur mesure en contact avec une pointe d'un seul Ag NW exposé sur une lame de microscope avec une autre pointe immergée sous une peinture Ag. ( b ) Une image microscopique et une caractéristique IV d'un seul Ag2S NW de 20 \ (\ upmu \) m de long sous un cycle de tension de forme triangulaire négatif-positif-négatif. Chaque point correspond à un événement particulier qui est décrit dans le texte du manuscrit. (c) IV caractéristiques du même Ag2S NW qu'en (b) après avoir été raccourci à 10 \(\upmu\)m. Les flèches indiquent la direction du balayage de tension. ( d ) État conducteur (ON) du modèle de RS dans un seul Ag2S NW avec des inclusions de nanocristaux d'Ag dispersés et des nanoponts Ag2S-\(\beta\) en phase Ag2S-\(\alpha\) (adapté de Xu et al. 24). (e) État non conducteur (OFF) du modèle. Toutes les barres d'échelle mesurent 10 \(\upmu\)m de long, sauf indication contraire.

Dans cette configuration, l'électrode de peinture Ag est connectée à un ruban de cuivre à une extrémité et à la pointe de la microsonde à l'extrémité pendante, formant un dispositif à deux bornes, comme illustré à la Fig. 2a. Le système était connecté à une unité de mesure de source (SMU) (Keithley 2636B) avec l'extrémité "haute" connectée à la pointe de la nanosonde et l'extrémité "basse" via une résistance de 100 \(\Omega\) pour éviter tout dommage. Simultanément, le processus a été observé avec un microscope à grossissement \(1000\fois\) et une optique à longue distance de travail pour naviguer dans la pointe du nanomanipulateur.

Quelques longueurs différentes du même fil ont été stimulées avec une période de tension triangulaire bipolaire, comme indiqué sur les figures 2b, c en conséquence. Tout d'abord, le Ag2S NW de 20 \(\upmu\)m de long a été choisi et le contact avec la pointe du nanomanipulateur a été établi pour la caractérisation IV à deux sondes Fig. 2b. Puis les caractéristiques ont été mesurées avec le même fil dont la longueur a été réduite mécaniquement à 10 \(\upmu\)m, Fig. 2c.

Il existe plusieurs caractéristiques notables dans la caractéristique IV du fil lors d'un balayage triangulaire positif et négatif illustré à la Fig. 2b. Au début de la stimulation, le 1er quadrant des caractéristiques IV de la Fig. 2b a montré un courant négligeable qui correspond à l'état OFF de l'appareil. L'appareil est resté à l'état OFF pendant l'augmentation continue de la tension de valeurs négatives à positives jusqu'à ce que la tension franchisse la valeur de 4 V, marquée par le 1er point. A cette valeur de la tension, le courant a commencé à augmenter rapidement de 0 à 2,4 nA et est marqué par le 2ème point. En raison du chauffage Joule, les filaments métalliques conducteurs instables dans l'Ag2S NW ont commencé à se briser et la conductivité du fil a légèrement chuté à 2 nA juste au moment où la tension atteignait la valeur maximale de 5 V, marquée par le 3ème point. Au pic, le sens du balayage de tension s'est inversé vers des valeurs négatives. Le courant a continué à diminuer avec la tension atteignant la valeur la plus basse de 1 nA à la valeur de tension de 3,5 V, marquée par le 4ème point. Après cela, le courant a instantanément augmenté à près de 8 nA (5ème point), désignant le véritable état ON (SET) de l'appareil. À ce stade, l'amplitude du courant était non destructive et n'empêchait pas la croissance spontanée de filaments métalliques qui fournissaient un nombre suffisant de canaux conducteurs pour une conductivité accrue. L'état ON est resté stable jusqu'à ce que la valeur de tension nulle soit atteinte.

Lorsque la polarité du balayage de tension est passée à des valeurs négatives, le courant dans le 3e quadrant de la figure 2b montrait toujours que l'état ON de l'appareil atteignait un pic près de \(-4,5\) V et \(-6,5\) nA (6e point) et chute rapidement à 0,5 nA à la fin du cycle à \(-5\) V (7e point). En particulier, l'augmentation du courant au point 6 désigne l'existence de filaments relativement forts qui se sont ensuite effondrés à des valeurs absolues plus élevées de la tension au point 7. Fait intéressant, le schéma de commutation dans le premier quadrant de la Fig. 2b est identique à l'observation de RS dans un Ag2S NW plus court précédemment rapporté par Liao et al.6. En particulier, augmentation rapide de la conductivité lors de l'atteinte d'un seuil de tension particulier (4 V dans notre cas et 3,5 rapportés par Liao et al.6), la torsion de la boucle provoquée par l'échauffement Joule et le maintien de l'état ON après que l'appareil a été SET. Le phénomène de torsion de la boucle n'a été observé que dans la moitié des mesures, l'autre moitié présentant des boucles étroites. Ainsi, les effets de la température dans l'Ag2S NW peuvent être approximés par un paramètre stochastique qui sera décrit dans la section de modélisation.

Afin de montrer la nature stochastique et de percolation du comportement RS dans un seul Ag2S NW, Fig. 2c, la même longueur de fil a été réduite mécaniquement à L = 10 \(\upmu\)m et stimulée avec la même polarisation de tension triangulaire que sur la Fig. 2b. Dans cette configuration, le fil présentait un motif RS différent. Comme avec le fil le plus long de la Fig. 2b, l'appareil est resté à l'état OFF pendant le balayage initial du négatif au positif (1ère flèche), jusqu'à ce qu'un RS dur se produise à 4 V (2ème flèche) mettant le fil à l'état ON. En atteignant la valeur maximale du courant à 14 nA, l'action destructrice du chauffage Joule a entraîné une légère diminution du courant avant que la tension n'atteigne sa valeur maximale de 5 V. Lors de l'inversion de la tension, le fil est resté à l'état ON pendant une courte période (3e flèche) jusqu'à une chute brutale à 0 nA à 2,2 V. L'état non conducteur Ag2S a persisté jusqu'à la partie négative du balayage, mais le fil a montré une conductivité réduite près de \(-2,5\) 4ème flèche. Le petit courant à la fin du cycle de balayage manifeste la conductivité réduite des filaments restants et correspond également au modèle de RS45 bipolaire. Semblable aux rapports précédents, les sauts rapides de la conductivité du fil à 4 V dénotent la nature stochastique de la formation de filaments conducteurs6. Alors que le raccourcissement du fil sur la Fig. 2c n'a pas provoqué de changement dans la tension de seuil et pourrait être attribué à la formation d'un goulot d'étranglement Ag2S-\(\alpha\) stable près de la peinture Ag qui est restée intacte après le raccourcissement. Le goulot d'étranglement a entraîné la formation de nanocristaux conducteurs d'argentite Ag2S-\(\beta\) et a provoqué une augmentation soudaine de la conductivité, comme cela a été rapporté dans d'autres travaux24.

La valeur du courant maximum dans le fil raccourci a augmenté de près de 75% par rapport au fil long, soit 14 nA dans le fil court vs 7,8 nA dans le fil long. Cette observation confirme la proportionnalité de la résistance à la longueur du fil. Nous avons également confirmé cette dépendance dans d'autres expériences avec différentes longueurs de fils et avons trouvé une résistance approximative de l'Ag2S NW produit à 10 \(\Omega\)/nm et est similaire aux valeurs précédemment rapportées5. Les observations ci-dessus indiquent que le processus RS n'est pas limité à un seul emplacement de formation de filaments conducteurs dans le fil, mais que plusieurs filaments se développent et se détruisent, créant un réseau conducteur complexe, qui peut être modélisé avec la théorie de la percolation.

L'hystérésis pincée de la commutation illustrée à la Fig. 2b,c peut être bien décrite par le modèle de RS dans un memristor à couche mince de TiO\(_{2-{\text {x}}}\)21. Bien que ce modèle reproduise les principales caractéristiques du comportement memristif, telles que l'hystérésis pincée, il ne décrit pas tous les régimes RS, en particulier l'inversion stochastique de la boucle près de la tension maximale que nous avons observée sur la Fig. 2b 2e et 3e points rouges et la Fig. 2c. La torsion de la boucle est spontanée et est probablement causée par un chauffage Joule qui conduit à une rupture partielle des filaments d'Ag, formés dans la phase d'argentite Ag2S-\(\beta\) comme décrit pour la première fois par Liao et al.6.

Les vibrations thermiques et cristallines19,20 induisent des distorsions dans les filaments conducteurs et les nanofilaments qui peuvent se décomposer et contribuer aux instabilités de conductivité. Cependant, il est probable que ces instabilités soient partiellement compensées par les nano-îlots dispersés et les filaments plus développés, comme le montre la courbe de courant plus lisse pendant la partie négative de la tension de polarisation affichée sur les figures 2b, c.

Dans le modèle memristif de base21, la memristance M de l'élément RS à couche mince d'épaisseur D est calculée par l'Eq. (1).

Dans l'éq. (1), RON et ROFF correspondent au fait que le memristor est soit dans un état RON hautement conducteur, soit dans un état ROFF faiblement conducteur, soit dans un état intermédiaire selon le paramètre x. Le paramètre x est une variable d'état qui décrit la limite de la distribution des dopants, tels que les lacunes d'oxygène dans les dispositifs anioniques tels que TiO\(_{2-{\text {x}}}\) ou la longueur effective des filaments développés sur la cathode vers l'anode dans les dispositifs memristifs cationiques tels que Ag2S et dont le taux de changement de longueur de filament est décrit par Eq. (2).

Les dimensions des NW Ag2S utilisées dans l'expérience avaient un diamètre moyen de 120 nm et une longueur moyenne de 20 \(\upmu\)m. Par conséquent, différents degrés de sulfuration produiront une grande variabilité des résistances des fils d'Ag2S même pour la même longueur en fonction de la concentration et de la distribution d'îlots d'argentite Ag2S-\(\beta\) dispersés au hasard avec des inclusions d'atomes d'Ag et des amas d'Ag formés spontanément en eux sous l'influence de la polarisation du champ électrique. De plus, les voies Ag2S-\(\beta\) qui pénètrent dans la phase Ag2S-\(\alpha\) le long du champ électrique ont non seulement une résistivité plus faible par rapport à Ag2S-\(\alpha\), mais permettent également une migration rapide des ions Ag+ sous l'influence d'un champ électrique, mais fournissent également un environnement pour la formation de nanocristaux d'Ag à partir d'ions Ag+ agglomérés ou de restes de filaments métalliques, comme illustré à la Fig. 2d, e24.

Les équations (3) et (4) introduisent la fonction RON qui dépend du paramètre stochastique \(\delta\) qui régit la décomposition du filament illustrée à la Fig. 2d,e. Le paramètre \(\delta\) représente la fraction volumique des nano-îlots métalliques et est contraint par les équations. (5) et (6). Semblable à x dans le modèle de memristor de base Eqs. (1) et (2), le paramètre \(\omega\) sans unité représente une longueur effective normalisée des filaments conducteurs Lf à l'intérieur du fil par rapport à sa longueur réelle L. À savoir \(\omega\) = Lf/L et \(\omega\) prend des valeurs comprises entre 0 et 1. Notez que si L désigne une longueur réelle mesurée au microscope, dans la simulation nous l'avons remplacée par une variable de longueur effective Le.

Le paramètre stochastique \(\delta\) régit la magnitude de RON et spécifie la fraction volumique des nano-îlots et des filaments conducteurs dans la matrice Ag2S. En raison des fluctuations causées par l'échange redox d'ions Ag + et les positions atomiques métastables, l'épaisseur du canal conducteur fluctuera également de manière imprévisible19,46, modifiant la fraction volumique des filaments dans le NW et la conductivité. Par conséquent, les fluctuations thermiques peuvent être modélisées avec un processus stochastique décrit par les équations. (5) et (6) avec un bruit distribué normalement avec un paramètre d'écart type \(\sigma\). Les nano-amas métalliques d'Ag se forment et se réorganisent spontanément dans le volume de la phase Ag2S en raison de la relocalisation induite par la chaleur et le champ électrique des ions Ag+ dans le volume 3D23,38. Par conséquent, la théorie de la percolation est utilisée pour connecter la conductivité à l'état ON via la variable RON avec la fraction volumique des nano-îlots d'Ag dans le mélange de phases Ag2S-\(\alpha\) et Ag2S-\(\beta\) et est donc décrite par la loi de puissance dans l'équation. (5). La détermination du seuil de percolation est une tâche banale. Ainsi dans le simulateur, on fixe \((\delta )=(\delta )-(\delta )^{0}\) où \(\delta\) ne peut prendre que des valeurs positives ou nulles.

Ainsi, dans le modèle, une forte concentration de nano-îlots dispersés produira une faible valeur RON et une faible longueur effective L du fil pour la mobilité fixe \(\upmu\) trouvée dans la littérature23,47. D'autre part, une faible concentration d'îlots dispersés se traduira par une magnitude élevée de RON et une longueur effective du fil Le proche de L observée.

Pour tester notre hypothèse de mise à jour spontanée du RON, nous avons simulé un nanofil memristif décrit par les équations. (3) à (6) avec le simulateur de circuit CircuitSymphony48 avec les paramètres des simulations suivantes. Dans les éq. (3) à (6), les grandeurs de RON et ROFF sont proportionnelles à la longueur de l'Ag2S NW avec le multiplicateur \(\rho _{OFF}\) et \(\rho _{ON}\). Pour éviter une définition explicite des valeurs de résistivité minimale et maximale à l'état ON, nous avons défini les fractions volumiques limites \(\delta _{min}\) et \(\delta _{max}\) qui limitent les changements globaux de la résistance. RONmin et RONmax sont utilisés comme multiplicateurs de la valeur fixe de résistivité \(\rho {on}\) de l'appareil à l'état ON, pour définir l'amplitude de RON et satisfaire l'inégalité suivante RONmin < RONmax qui définit la limite des fluctuations de RON.

Ainsi au seuil de percolation, lorsque la fraction volumique des filaments Ag \(\delta\) est à son minimum, soit \((\delta )=(\delta _{{\text {min}}})>(\delta _0)\), le RON sera à sa valeur maximum, \({\text {R}}_{\text {ON}}=(\rho _{\text {ON}})L((\delta _{{\text {min }}}) -(\delta _0))^-\beta ={\text {R}}_{\text {ONmax}}L(\rho _{\text {ON}})\) et lorsque la fraction volumique des nanocristaux d'Ag est supérieure au seuil de percolation à une valeur maximale \((\delta )=(\delta _{\text {max}}), {{\text {R}}_{\text {ON}}}=(\rho _{\ text {ON}})L((\delta _{\text {max}})-(\delta _0))^{-\beta }={\text {R}}_{\text {ONmin}}L(\rho _{\text {ON}})\) correspondra à la valeur minimale de RON. Dans la simulation, la dynamique de \(\delta\) suit un processus de marche aléatoire. Dans la relation, \(\beta\) est l'exposant de percolation pour les systèmes 3D et peut prendre des valeurs comprises entre 1,3 et 349.

La vérification des limites de \(\delta\) est fournie dans l'équation. (6) et est utilisé à chaque étape d'itération dans le simulateur pour éviter une dérive non contrainte. Si à une étape d'itération, la nouvelle valeur de \(\delta\) produit un RON inférieur à RONminL\(\rho _{ON}\), alors la valeur de \(\delta\) sera définie pour être égale à la valeur la plus élevée de \(\delta _{max}\). D'autre part, si la nouvelle valeur assignée au hasard de \(\delta\) fait croître RON au-dessus de RONmaxL\(\rho _{ON}\) la valeur de \(\delta\) sera remplacée par la plus petite magnitude à la limite inférieure \(\delta _{min}\).

Les résultats de la simulation expérimentale sont présentés sur la figure 3a, où un Ag2S NW de 16 \ (\ upmu \) m de long a été stimulé avec quatre impulsions triangulaires positives et quatre négatives avec une période de 10 s. Le memristor a été modélisé avec les paramètres répertoriés dans le tableau 1. L'ajustement a été effectué avec l'optimisation bayésienne fournie par la bibliothèque Optuna50, sur un ensemble de valeurs discrètes sélectionnées à la main des paramètres du modèle. La perte a été calculée comme une distance euclidienne, ou distance quadratique moyenne, entre les points de données du laboratoire et la sortie du modèle à un pas de temps particulier pendant toute la durée de la stimulation. Ainsi, chaque itération était composée de 50 mesures indépendantes, après quoi la perte moyenne était la métrique de performance du modèle pour l'itération. La figure 3c montre le laps de temps de la déformation du fil provoquée par le flux d'ions Ag+ et leur dépôt près de l'électrode Pt/Ir. Les instantanés ont été pris près des valeurs de crête de la tension d'entrée au cours des 40 premières secondes de la stimulation illustrée à la Fig. 3a, b.

Mesure et modélisation du RS stochastique du memristor Ag2S NW. ( a ) Caractéristiques IV d'un Ag2S NW de 16 μm de long stimulé d'abord avec quatre impulsions triangulaires positives suivies de quatre impulsions négatives (période de 10 s) montrant l'état OFF (haute résistance) à la polarisation négative et réduisant progressivement la résistance à l'état ON de l'appareil. Le tracé IV en médaillon a montré une inversion de boucle spontanée lorsque le fil a été stimulé avec des impulsions triangulaires négatives et positives alternées avec une période de 10 s. La micrographie montre un seul Ag2S NW contacté par le nanomanipulateur. ( b ) Réponse actuelle à la stimulation de tension triangulaire de l'Ag2S NW. ( c ) Time-lapse de la déformation causée par l'électromigration des ions Ag + dans l'Ag2S NW pendant les 40 premières s de la stimulation de tension triangulaire. ( d ) Simulation sous-optimale de la commutation stochastique qui reproduit le comportement des données expérimentales, avec le modèle de memristor proposé dans les équations. (3) à (6) et les paramètres du tableau 1. L'encart en (d) montre l'inversion de boucle spontanée. (e) Simulation de la RS avec les paramètres par défaut du tableau 1 avec un paramètre de bruit mis à zéro. Toutes les barres d'échelle mesurent 10 \(\upmu\)m de long.

Fait intéressant, les valeurs ajustées ont été trouvées proches des valeurs réelles rapportées dans la littérature. En particulier, la mobilité \(\upmu\) a été trouvée entre 1 \(\times\) 103 et 8 \(\times\) 103 \(\upmu\)m2/(sV) et n'était que légèrement inférieure à la mobilité observée expérimentalement pour la phase cubique Ag2S-\(\beta\) \(\mu\) = 15 \(\times\) 103 \(\upmu\)m2/(sV) à T = 45 0 K (à titre de comparaison la mobilité Ag+ dans la phase monoclinique de Ag2S-\(\alpha\), est \(\upmu\)~1 \(\upmu\)m2/(sV) à T = 300 K)23,47. La différence pourrait être attribuée à la présence de différents porteurs de charge, à savoir des électrons et des ions Ag+, et un mélange de phases acanthite et argentite38.

La preuve de la formation de nanocristaux d'Ag dans Ag2S NW est également étayée par la comparaison des temps de commutation dans les couches minces et les fils longs. Dans un modèle de fil d'acanthite Ag2S-\(\alpha\) d'une longueur effective de 16 \(\upmu\)m, la commutation entre les états ON/OFF prendrait environ 50 s à un potentiel de tension de commande de 3 V en raison de la mobilité relativement faible des ions Ag+ dans la phase, à savoir \(\mu\) = 0,5 \(\upmu\)m2/(sV)23,47. Cependant, dans l'expérience et les paramètres les mieux adaptés du modèle aux données expérimentales d'un seul Ag2S NW (Fig. 3d et Tableau 1), la commutation se produit en quelques dizaines de secondes. Le meilleur ajustement a été trouvé uniquement lorsque le fil avait une longueur effective plus courte entre Le = 8 \(\upmu\)m et Le = 12 \(\upmu\)m, par rapport à L = 16 \(\upmu\)m réel, et soutient l'hypothèse de nano-îlots dispersés dans le volume d'un seul dispositif Ag2S NW. Ainsi, la zone entre les électrodes est remplie d'un mélange d'argentite à haute mobilité ionique, d'acanthite à faible mobilité ionique et d'îlots d'inclusions d'Ag. Étant donné que le modèle ne présente qu'un modèle de courant stochastique à l'état ON, il n'y a pas de modèle stochastique à l'état OFF, comme on peut le remarquer en comparant les courants pendant le balayage négatif sur les Fig. 3a, d. Les caractéristiques IV du modèle avec un paramètre de bruit nul sont identiques aux caractéristiques d'un modèle de memristor conventionnel21 et sont illustrées à la Fig. 3e.

La réduction de la longueur effective du fil par rapport à la longueur réelle, à savoir les paramètres ajustés du modèle ont montré une plage de longueur effective allant de Le = 8 \(\upmu\)m à Le = 12 \(\upmu\)m, ce qui est inférieur à la longueur réelle de L = 16 \(\upmu\)m. Le raccourcissement du fil, obtenu à partir des raccords, plaide également contre la structure noyau-coque du fil (c'est-à-dire l'inexistence d'un noyau Ag unitaire) et parle à l'appui de l'organisation fragmentée avec des inclusions d'Ag au sein de l'Ag2S NW qui raccourcit sa longueur effective. L'encart de la Fig. 3a montre l'inversion de boucle dans les 1er et 3ème quadrants lors de la stimulation de l'Ag2S NW mémristif précédemment réglé sur l'état ON avec des impulsions de tension triangulaires négatives et positives alternées. Pendant la première période de stimulation, la boucle tourne dans le sens des aiguilles d'une montre. Au cours de la deuxième partie, la boucle est également dans le sens des aiguilles d'une montre, ce qui signifie une destruction spontanée (peut-être dominée par le chauffage Joule) des filaments conducteurs d'Ag dans le NW. Les résultats de la simulation présentent un comportement similaire aux données expérimentales et sont illustrés à la Fig. 3b. La probabilité de torsion et d'inversion de boucle peut être contrôlée dans le modèle de memristor en modifiant RONmin et RONmax et le facteur de bruit \(\sigma\).

Ce travail a présenté une méthode simple de mesure des propriétés électroniques de nanofils individuels avec un nanomanipulateur sous un microscope optique. Sur la base des caractéristiques expérimentales IV d'un seul Ag2S NW, nous avons modifié un modèle de memristor de base avec une résistivité du memristor variant en fonction d'une fraction volumique de filaments conducteurs qui créent spontanément des voies de percolation qui entraînent du bruit et une variabilité du courant. Le modèle a également reproduit les principales caractéristiques des données expérimentales, telles que l'inversion de boucle spontanée et la torsion de boucle pendant le balayage de tension, et suggère qu'un raffinement supplémentaire pourrait être réalisé grâce à une enquête approfondie sur la nature percolative de la commutation résistive dans un seul NW. Les résultats obtenus dans ce travail peuvent être utilisés pour développer des modèles plus grands de systèmes neuromorphiques auto-assemblés de manière aléatoire qui présentent naturellement une instabilité et du bruit.

Dans le modèle présenté, le mécanisme de commutation résistive dépendait des variables à deux états \(\omega\) et \(\delta\). La longueur du filament conducteur en Ag est décrite par la variable \(\omega\). La variable stochastique \(\delta\) décrit la décroissance et la création spontanée du canal conducteur en raison des processus redox aléatoires. De plus, la variable \(\delta\) représente l'épaisseur des canaux conducteurs formés, processus régi par la théorie de la percolation.

Malgré les bonnes performances du modèle et sa capacité à obtenir des caractéristiques d'ajustement décentes aux données expérimentales, un raffinement supplémentaire du modèle avec des données supplémentaires, telles que la mesure quantitative des îles Ag et leur distribution temporelle à partir d'un HRTEM in situ pendant la RS, peut l'améliorer considérablement.

La nature stochastique de la création et de la destruction des filaments conducteurs dans l'Ag2S NW est une propriété passionnante qui imite les synapses biologiques et fournit de nouvelles approches en informatique neuromorphique. Les synapses biologiques présentent des ouvertures stochastiques non fiables de canaux ioniques qui ont un effet régularisant sur la propagation du signal à travers la synapse et jouent un rôle essentiel dans la conservation de l'énergie et l'apprentissage du cerveau51,52,53.

Tout d'abord, les Ag NW ont été produits avec une méthode simple de polyol33,34,35. De plus, les NW ont été sulfurés par dispersion ultrasonique de poudres de soufre (S) dans la suspension Ag NW-EtOH (basée sur le rapport stoechiométrique Ag et S) à ~ 60 \ (^ \ circ \) C pendant 5, 7, 10 min pour produire une suspension brun clair, brun foncé et noir, respectivement 54,55.

Pour créer un seul dispositif filaire Ag2S, une seule gouttelette de suspension Ag2S NW brun foncé dans de l'éthanol (3,8 \(\upmu\)g/ml) a été coulée sur une lame de microscope propre et placée sur une plaque chauffante pour permettre l'évaporation de l'éthanol. Après évaporation du solvant, un réseau non conducteur clairsemé de nanofils se forme sur la lame de microscope. Une fine couche de peinture Ag a été déposée pour recouvrir partiellement les NW exposés.

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Nous remercions le Dr Lorenz Lechner (Kleindiek Nanotechnik GmbH) pour avoir fourni le nanomanipulateur MM3A. Les auteurs reconnaissent le soutien financier de ce projet de la US National Science Foundation Grant NSF-CISE-CCF 1748459. Ce travail a été réalisé en partie à l'Analytical Instrumentation Facility (AIF) de la North Carolina State University, qui est soutenu par l'État de Caroline du Nord et la National Science Foundation (numéro de prix ECCS-1542015). Ce travail a utilisé l'instrumentation de l'AIF acquise avec le soutien de la National Science Foundation (DMR-1726294). L'AIF est membre du North Carolina Research Triangle Nanotechnology Network (RTNN), un site de la National Nanotechnology Coordinated Infrastructure (NNCI).

Ces auteurs ont contribué à parts égales : Nikolay Frick et Mahshid Hosseini.

NC State University, Sciences et ingénierie des matériaux, Raleigh, 27606, États-Unis

Nikolay Frick, Mahshid Hosseini, Ming Gao et Thomas H. LaBean

NC State University, Physique, Raleigh, 27606, États-Unis

Mahshid Hosseini

NC State University, Génie biomédical, Raleigh, 27606, États-Unis

Damien Guilbaud

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NF, MH et TL ont conçu et conçu les expériences, NF, MH et MG ont mené les expériences, MH, NF, DG et TL ont analysé les données, MH a effectué les caractérisations, NF, MH, DG et TL ont rédigé l'article. Tous les auteurs ont examiné le manuscrit.

Correspondance à Nikolay Frick.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

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Réimpressions et autorisations

Frick, N., Hosseini, M., Guilbaud, D. et al. Modélisation et caractérisation de la commutation résistive stochastique dans des nanofils simples d'Ag2S. Sci Rep 12, 6754 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-09893-4

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Reçu : 19 novembre 2021

Accepté : 16 mars 2022

Publié: 26 avril 2022

DOI : https://doi.org/10.1038/s41598-022-09893-4

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