Faciliter la technologie avancée des réacteurs nucléaires grâce à l'innovation des combustibles

J'aime imaginer un marché des combustibles nucléaires où un concepteur de réacteur peut acheter des combustibles de la même manière qu'un architecte d'intérieur achète des carreaux.

Le concepteur du réacteur peut apporter son enveloppe opérationnelle, c'est-à-dire ses températures d'entrée et de sortie du caloporteur, les fluences neutroniques, les scénarios d'accident de base de conception, les caloporteurs primaires et secondaires, etc. Ensuite, un fournisseur de combustible pourrait proposer des options pour maximiser les performances du réacteur. Cependant, aux États-Unis aujourd'hui, la seule et unique forme de carburant commercial autorisée et qualifiée est restée pratiquement inchangée depuis les années 1960. Ainsi, les réacteurs commerciaux de production d'électricité fonctionnent presque exclusivement avec une forme de combustible à base de dioxyde d'uranium (UO2). Il existe un petit nombre de fournisseurs de combustibles dans le monde qui fournissent ce combustible UO2 enfermé dans une gaine à base de zirconium. Il est important de noter que d'autres formes de combustibles sont utilisées dans les réacteurs de recherche et les réacteurs d'essai1 ; cependant, pour les cœurs commerciaux, l'UO2 n'est pas seulement «l'étalon-or», mais c'est la seule option pour le carburant, du moins ici aux États-Unis.

À la suite de l'accident de Fukushima Daichi en 2011, les efforts mondiaux se sont intensifiés pour mettre sur le marché des « carburants tolérants aux accidents » (ATF)2, qui semblaient initialement offrir l'opportunité de s'écarter considérablement de la norme de longue date de l'industrie. L'objectif du programme de combustibles tolérants aux accidents est de prolonger le temps d'adaptation d'une forme de combustible de réacteur à eau légère (LWR).3 Essentiellement, une communauté mondiale de scientifiques, d'ingénieurs, d'entreprises de services publics et de fournisseurs de combustible a passé une décennie à évaluer les options et à faire progresser l'état des connaissances de la technologie du combustible nucléaire pour déterminer un remplacement de la forme de combustible traditionnelle qui était à la fois économiquement viable et capable de résister à un accident de perte de caloporteur pendant une plus longue période avant la libération de radio-isotopes. Pour ce faire, la conductivité thermique et la résistance à l'oxydation de la forme de combustible nucléaire devaient être augmentées, ainsi que plusieurs autres paramètres de performance du combustible souhaités.4 En fin de compte, la communauté ATF américaine a opté pour deux classes de candidats ATF : à court terme et à long terme. Les solutions à court terme sont des avancées progressives par rapport à l'UO2 traditionnel dans un revêtement en zirconium avec des revêtements sur le revêtement mis en œuvre pour augmenter la résistance à l'oxydation et des dopants sur l'UO2 pour améliorer la conductivité thermique et la rétention des produits de fission.

Au printemps 2011, au moment du troisième accident majeur de l'histoire de la production d'énergie nucléaire, j'étais étudiant diplômé à la Texas A&M University et préparais un doctorat en physique. Mon projet de thèse était axé sur l'avancement de l'état des connaissances sur les sels fondus à base d'uranium pour un système proposé piloté par un accélérateur5 - un cœur de réacteur nucléaire qui utilise un accélérateur de particules comme "interrupteur marche/arrêt" pour la réaction de fission en chaîne. En 2022, le sel fondu est désormais un élément central de la communauté nucléaire pour être utilisé soit comme caloporteur, soit comme combustible ; Cependant, en 2011, lorsque je cherchais un financement supplémentaire pour terminer ma recherche de thèse, les sels étaient loin d'être en tête de liste des priorités du Bureau de l'énergie nucléaire du Département américain de l'énergie. Ce qui était en tête de liste et qui est devenu le domaine de la recherche sur les carburants dans lequel j'allais passer mon postdoctorat et mes débuts de titularisation, c'était les carburants tolérants aux accidents.

Comme je l'ai déjà échappé, l'entreprise massive de R&D a entraîné le déploiement d'avancées progressives vers le combustible à oxyde traditionnel, mais elle a également évalué des matériaux qui n'avaient pas encore fait l'objet d'une enquête significative pour la mise en œuvre d'un réacteur à eau légère. Pendant que j'étais stagiaire postdoctoral au Laboratoire national de Los Alamos, nous avons tout testé, du molybdène aux aciers en passant par le carbure de silicium pour les revêtements candidats, et nous avons fait progresser à la fois la fabricabilité et la compréhension thermochimique de plusieurs nouveaux composés combustibles, notamment le siliciure d'uranium, le nitrure d'uranium et les composés de borure d'uranium. Par conséquent, le manque d'options de combustibles commerciaux n'est pas dû à un manque d'innovation et de créativité dans la communauté des combustibles nucléaires, ni à un manque de matériaux candidats qui peuvent améliorer les performances de notre parc actuel de réacteurs et permettre des conceptions révolutionnaires pour l'avenir de l'énergie nucléaire.

En revanche, c'est davantage en raison des limitations des performances des réacteurs refroidis à l'eau et/ou des données de qualification pour justifier l'autorisation de ces matériaux combustibles. Par performance, j'entends l'économie du combustible, ainsi que la sécurité dans des conditions d'accident de fonctionnement normal, transitoire et hors dimensionnement. Bon nombre de ces matériaux augmenteraient les performances opérationnelles d'un réacteur à eau légère mais interagiraient avec le caloporteur au cas où le tube de gaine serait compromis. Cependant, si nous envisageons une conception de réacteur qui n'utilise pas de caloporteur à base d'eau, un réacteur à gaz avancé par exemple, l'opportunité se présente pour ces formes de combustible. Les réacteurs avancés présentent un terrain de jeu pour les scientifiques des matériaux nucléaires, et la recherche fondamentale pour déterminer l'enveloppe opérationnelle de ces combustibles est nécessaire pour combler le fossé de l'inconnu. Après avoir été immergé dans l'avancement de nouvelles formes de combustible nucléaire pendant plus d'une décennie, je souhaite me concentrer sur deux thèmes de recherche qui empêchent un concepteur de réacteur d'avoir son expérience idéale d'achat de combustible et limitent ainsi la promesse sociétale de l'énergie nucléaire : la chimie fondamentale et les effets de l'irradiation.

Pour jeter les bases techniques, nous devons discuter de la question de la chimie des carburants. Pour plus de clarté, je définirai le «combustible» comme le composé ou l'alliage contenant de l'uranium et la «forme de combustible» comme le composant contenant de l'uranium et le confinement primaire et même secondaire du combustible d'uranium et des produits de fission produits pendant le fonctionnement du réacteur. Le combustible pour les réacteurs commerciaux conventionnels est de l'UO2 dans une géométrie cylindrique, qui est souvent dopée par un fournisseur pour améliorer les facteurs de performance tels que la rétention des produits de fission et les propriétés de transport thermique, où la forme de combustible est un faisceau d'aiguilles de combustible, et une épingle de combustible est composée d'un empilement de pastilles d'UO2 de 1 cm de diamètre, dans un tube en alliage à base de zirconium d'une longueur de plusieurs mètres. Lors de l'examen des formes de carburant, il existe plusieurs conceptions proposées, y compris des cailloux, qui ont des particules de carburant dispersées. Dans un concept de combustible à particules, le noyau ou le composant le plus interne de la particule est le combustible contenant de l'uranium et ce combustible est entouré de couches réfractaires conçues pour absorber et retenir les produits de fission. Pour la plupart des concepts de carburant à particules, la particule mesure moins d'un millimètre de diamètre et le galet, qui utilise du graphite et de la résine pour mouler des centaines de milliers de particules dans une sphère molle de la taille d'une balle, constitue la forme de carburant. Il existe des concepts de combustible mobile où le combustible, l'uranium, est dissous dans un fluide, comme un sel fondu, et circule autour du cœur, ou même des formes de combustible qui sont des particules dispersées dans un matériau de matrice, comme le carbure de silicium, qui est fabriqué de manière additive pour avoir les canaux de refroidissement intégrés dans la forme de combustible lui-même plutôt que les autres noyaux à combustible solide qui ont des réseaux de formes de combustible autour desquelles le fluide de refroidissement circule. En bref, il existe une multitude de formulaires proposés pour une variété de types de réacteurs avancés, et chacun vient avec ses opportunités et ses défis en matière de qualification et d'autorisation.

Certains concepts de combustible de réacteur posent des questions simples auxquelles il faut répondre. Par exemple, dans le cas d'un réacteur à sels fondus où, par exemple, le combustible est UCl3 dans un sel hôte de NaCl et KCl, un concepteur de réacteur doit déterminer quel matériau utiliser pour la cuve du réacteur, qui contient le combustible en phase liquide, ainsi que les canaux de refroidissement. La première mesure qui me vient à l'esprit est la vitesse de corrosion du sel fondu. Dans le cas le plus simple et le plus idéal, le sel est pur et induit une certaine vitesse de corrosion qui dépend de la thermochimie et de l'électrochimie du sel lorsqu'il est en contact avec la paroi de la cuve métallique (pensez aux aciers ou aux superalliages à base de nickel) ou réfractaire (pensez au SiC). Cependant, une fois que le processus de fission commence, et même dans certains cas avant qu'il ne commence, des impuretés qui entraînent une dynamique de corrosion variée sont introduites. La comparaison séculaire est le chauffe-eau de votre maison où, en parfait état et avec de l'eau propre et de haute pureté, le système peut fonctionner dans votre maison pendant des décennies. Cependant, si de l'eau dure ou des impuretés métalliques sont introduites, des parties de votre chauffe-eau se corroderont à un rythme beaucoup plus rapide et pourraient causer une fuite dans votre maison.

Des efforts sont en cours pour modéliser thermochimiquement ces systèmes compliqués de sels fondus et, si vous repensez à votre cours de chimie au lycée ou même à l'université, vous pouvez prédire si une réaction se produira si les produits de réaction ont un état d'énergie inférieur à celui des réactifs eux-mêmes. Alors pourquoi ne pouvons-nous pas supposer qu'il y a toutes sortes d'impuretés dans ce sel à différents niveaux et commencer à prédire les taux de réaction et les produits ? Eh bien, cela pose deux défis sur lesquels mon laboratoire se concentre activement pour diverses formes de combustible et conceptions de réacteurs. La première est que, bien que la thermochimie puisse indiquer si une réaction se produira, elle ne fournit pas la vitesse de la réaction. Par exemple, si vous placez un morceau d'aluminium dans votre jardin, la thermodynamique vous dira qu'il se convertira entièrement en oxyde d'aluminium spontanément ; en réalité, la première fine couche d'oxyde devient ce que nous appelons une barrière de diffusion à une oxydation supplémentaire dans de nombreuses conditions et la réaction ralentit à un point tel qu'il faudrait laisser le morceau d'aluminium reposer à l'extérieur pendant des siècles pour qu'il se convertisse complètement en Al2O3 dans cet environnement. Ainsi, nous travaillons pour mesurer expérimentalement les taux de corrosion et de diffusion à la température et dans les atmosphères pertinentes pour des conceptions de réacteurs spécifiques, afin que nous puissions informer sur la cinétique de la réaction en plus de la thermochimie du système.6,7 Là où cela devient encore plus difficile, c'est dans des conditions accidentelles pour les conceptions de réacteurs à combustible solide, tels que les réacteurs à eau légère et les réacteurs à gaz avancés, où les températures peuvent dépasser 1200 oC et les atmosphères sont compliquées par des réfrigérants en phase vapeur, en plus d'une multitude d'autres produits de réaction secondaires, comme le CO et le CO2. dans le cas d'un réacteur à gaz avancé8. Ce qui s'avère parfois encore plus difficile, c'est le deuxième problème scientifique – en particulier, nous ne connaissons franchement pas toutes les espèces chimiques qui peuvent se former dans ces conditions. Donc, cela pose la question de savoir quels sont les impacts de l'inconnu.

Pour mieux élucider ce deuxième défi, en particulier le défi du produit de réaction inconnu, nous devons nous intéresser à un combustible de siliciure d'uranium, U3Si2. L'U3Si2 est traditionnellement connu comme combustible de réacteur à plaques pour les réacteurs de recherche où il est dispersé dans l'aluminium. Il a une densité d'uranium plus élevée, ou plus d'atomes d'uranium par unité de volume, que l'UO2, ce qui le rend très attrayant pour les services publics et les fournisseurs de combustible, car ils peuvent produire plus d'énergie par grappe de combustible s'il devait remplacer l'UO2. De plus, il a de bien meilleures propriétés de transport thermique9, ce qui implique qu'il fonctionnerait mieux pendant l'irradiation et sous certains transitoires du réacteur en raison des contraintes thermiques réduites par rapport à son homologue oxyde. Avec toutes ces promesses, nous avons entrepris une campagne pour évaluer les performances de ce combustible s'il était exposé au caloporteur d'un réacteur à eau légère. Au début de l'effort expérimental, nous savions deux ou trois choses : l'uranium dans le siliciure formerait UO2 et le silicium formerait SiO2. Nous savions également que l'UO2 formant de l'uranium se produirait probablement rapidement mais, puisque SiO2 forme un oxyde passivant (un peu comme ce morceau d'aluminium que vous avez maintenant dans votre jardin), il y avait une chance qu'il soit stable sous l'exposition au liquide de refroidissement, au moins jusqu'à 1200oC, qui est la température à laquelle SiO2 commence à se dégrader dans la vapeur.

Ce que nous avons observé, puis étudié pendant une demi-décennie, était la formation d'une phase hydrure qui était auparavant inconnue et inobservée, qui provoquait la pulvérisation totale du combustible lorsqu'il était exposé à l'eau, avant même la formation de quantités importantes d'UO2. le nitrure d'uranium (UN) qui aurait besoin d'une séparation isotopique de l'azote naturel pour être un concurrent de carburant, et a considérablement augmenté la densité de l'uranium et les propriétés de transport thermique jusqu'à U3Si2.11 UN est activement étudié comme forme de carburant pour les deux combustibles à particules, ainsi que pour la propulsion thermique nucléaire.

Dans l'attente de l'avenir de l'énergie nucléaire, qui comprendra de petits réacteurs modulaires, des réacteurs à sels fondus et les progrès de la propulsion nucléaire thermique, il n'y aura pas de solution « à combustible unique ». Les besoins fondamentaux de R&D restent donc à faire progresser l'état des connaissances sur la chimie du combustible nucléaire en conditions opérationnelles et transitoires. Cela comprend des essais d'accidents dans des atmosphères pertinentes pour les différents réacteurs proposés, ainsi que des investigations chimiques fondamentales qui visent à créer une base de données de propriétés thermochimiques pour informer les concepteurs de réacteurs et les organismes de réglementation sur les ramifications d'un accident, qui entraînent des atmosphères chimiques complexes à des températures où la thermodynamique et la cinétique sont connues pour rivaliser.

De plus, rien ne remplace les tests d'irradiation. Je ne peux pas penser à un système comparable à une forme de combustible de réacteur nucléaire sous irradiation en ce qui concerne la dynamique hors équilibre et la complexité thermochimique. Ainsi, avec la conception de réacteurs innovants et la découverte de matériaux, nous devons trouver un moyen de combler le fossé des données d'irradiation. Même si nous trouvons la meilleure solution de combustible frais possible, il n'y a vraiment aucun moyen de prédire le comportement d'irradiation des nouveaux matériaux dans le cœur sans l'exposer aux neutrons et induire la fission.

Enregistrez mon nom, mon adresse e-mail et mon site Web dans ce navigateur pour la prochaine fois que je commenterai.

D